Protagonizou inúmeras produções televisivas, incluindo La Bascule, Juliette, Julien l'apprenti e Le refuge. O primeiro filme de Ulliel foi Alias, em 1999. Desde então, ele tornou-se crescentemente popular e foi indicado ao César em 2003, por Embrassez qui vous voudrez, na categoria melhor actor jovem – masculino, arrecadando esse prémio mais tarde, em 2004, por seu papel em Les égarés. Seu maior papel até hoje pode ser em Un long dimanche de fiançailles (A Very Long Engagement), no qual interpretou Manech, interesse amoroso do personagem de Audrey Tautou.
O mais recente papel de Ulliel é o do jovem Hannibal Lecter, papel-título de Hannibal Rising, que estreou em 9 de Fevereiro de 2007. Ulliel inicialmente hesitou para a audição do papel por causa da popularidade do personagem. Este é seu segundo filme de língua inglesa, e o primeiro filme onde fala inglês num papel principal. Ainda não foi decidido se haverá outro filme em que Ulliel atue como Lecter. O próximo papel de Ulliel será num drama dirigido por Niki Caro, com filmagens programadas na Nova Zelândia e em França.
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